【科研团队展示】核安全与粒子技术团队

1. 团队概述

核安全与粒子技术团队，长期从事先进核能系统中放射性元素迁移行为、物理与化学特性、基于先进中子与同步辐射技术的核用结构材料安全性评估等领域研究工作，近5年在《Nature Communications》《Journal of Hazardous Materials》《Environmental Pollution》《Corrosion Science》《Acta Materialias》等期刊上发表论文170余篇，在ICONE29、太平洋地区核能大会、核学会年会及中国核能高质量发展大会等会议上汇报并发表会议论文30余篇，获授权国家发明专利50余项，申报国家发明专利40余项。项目组成员主持或参研了相关国家级基金与项目自然科学基金十余项，具有较好的基础和经验。

团队主要成员：倪木一       熊孝根        孟凡强

2. 研究方向与研究平台
   1. 硬X射线源项与腐蚀多模态表征技术研究

项目组自主研制的源项与腐蚀多模态表征平台，配合原位环境台可实现不同温度压强（压力20 MPa、温度可达1100 ℃）、气氛（真空、氢气、氩气、水蒸气）条件下的XAFS吸收谱、小角散射、X射线衍射的原位工况在线表征，具备丙级放化实验室资质，可直接使用核燃料、核材料开展实验。其中，XAFS可测量U元素L3边（能区范围16966-17966eV）、Pu元素L3边（能区范围17857-18857eV）、Po元素L3边（能区范围13614-14614 eV）、Fe元素K边（能区范围6912-7912eV）、Co元素K边（能区范围7509-8509eV）、Ni元素K边（能区范围8133-9133eV）、Cr元素K边（能区范围5789-6789eV）、Mn元素K边（能区范围6339-7339eV）、Cs元素L3边（能区范围4812-5812 eV）、以及I元素K边（能区范围32969-33969 eV），实现Po、Cs和I的化学和电子结构信息，包括氧化态和键共价性，以及配位数，电子授体和原子间距的全面表征。

图1  源项与腐蚀多模态表征平台

1. 2. 氢同位素综合实验研究

团队设计研制的氢同位素多功能实验平台，可实现氢同位素气相渗透、TDS、PCT、以及固液两相中氢同位素化学形态测量等功能。可根据反应堆内环境、堆外环境给定的温度、压力、介质成分，研究氢同位素气体通过液固界面或固相结构材料渗透扩散进入系统设备内的化学形态及在各相中分布规律。以铅铋堆为例，可实现液态铅铋金属中氚输运、固态结构材料中氚输运、固液态金属界面氚输运、气相空间中氚输运和非金属材料（混泥土、保温层等）中氚的输运过程全流程实验能力。基于此平台，团队首次系统测量了氧控条件下铅铋中的氢同位素溶解度、扩散率、渗透率。

1. 实验平台系统构架图

2. 已建成部分

图2  氢同位素综合实验平台（建设中）

1. 3. 放射性气溶胶综合实验研究

团队设计研制的放射性气溶胶多功能实验平台,可模拟铅铋快堆覆盖气泄露过程中的铅铋气溶胶形成现象，颗粒粒径测量范围8nm-40μm。通过气溶胶发生系统模拟铅铋堆中的高温液态铅铋蒸发环境以及高温铅铋蒸汽凝聚成核的过程，实现温度范围273~1323K可调，控制精度±0.1 K。气体控制系统可实现0~100sccm的流量精确控制，为了使载气能保持高温环境直至将LBE蒸汽送达气溶胶环境腔，特配有伴热系统。目前，平台的气体控制系统可稳定输送空气、N2、惰性气体，并系统测量了不同温度、湿度、气氛环境下掺杂放射性核素的铅铋气溶胶的动力学参数与化学特性。

图3  气溶胶环境腔与粒径测量系统

（A：扫描电迁移率粒径谱仪；B：激光散射气溶胶粒径谱仪）

1. 4. 源项迁移行为仿真模型研究

团队开展了铅铋堆源项分析、迁移以及吸附理论等相关研究工作，开发了铅铋源项在多物理场下的宏观迁移模型框架与仿真平台。将源项的产生率、模拟得到的温度场、速度场，以及与温度密切相关的化学平衡模型、蒸发模型，加载到铅铋堆几何模型上，并构建源项与源项化合物的迁移机制模型，从而获得了堆芯冷却剂与覆盖气中的三维源项动态分布。如下图所示，平台仿真的Po、PbPo的浓度分布情况。

图4a  铅铋堆Po源项迁移仿真系统

建立了放射性核素海洋扩散迁移仿真平台，可模拟放射性核素从核电站排放至海洋之后，长周期内的传输情况。模型考了放射性核素的衰变，采用实时动态气象与海洋条件作为环境输入。如下图所示，结果筛选了具有代表性的海面放射性核素浓度分布图，以及一周内的动态变化情况（以Po为例）。

图4b  源项环境迁移仿真与预测系统

1. 5. 先进核能系统源项环境迁移与公共安全评价研究

团队针对先进核能系统的源项与严重事故的后果问题开展了深入地研究工作，开发了大气环境弥散迁移与食物链模型。系统梳理了放射性源项，模拟放射性污染的分布、强度与持续性，系统地评价了公众所受剂量与癌症风险（Journal of Hazardous Materials 2017, 327: 135-143；Environmental Pollution 2019, 245: 921—931）。

图5  a）聚变堆氚源项的环境输运与安全示意图；

b）严重事故源项释放的公众剂量与癌症风险

1. 6. 核燃料循环过程中铀、钚等放射性元素的形态演化与迁移

团队使用包括量子化学计算在内的理论方法，开展核燃料循环过程中铀、钚等放射性锕系元素的存在形态、化学成键和转换机理的理论研究工作。主要成果包括利用铀酰离子自身的光化学活性、在使用“牺牲剂”的前提下，实现常压有氧条件下铀酰离子的沉淀，有望为核废料中铀元素的回收利用提供一套经济有效的候选技术（Green Chemistry, 2022, 24, 7092-7099）；使用高精度量子化学理论方法精确计算了铀元素的氮氧化物的电子结构和化学成键（Physical Chemistry Chemical Physics, 2023, 25, 4794-4802）。

图6  铀、钚等放射性元素的形态演化

1. 7. 电子结构理论方法开发

团队结合投影追加平面波（PAW）的优势，将其同使用高斯基组的量子化学理论方法（Journal of Chemical Theory and Computation, 2020, 16, 4883-4898），其愿景目标是将目前量子化学理论方法的计算量降低一个数量级，同时发展基于PAW的电子相关方法用于处理包括锕系和过渡金属元素在内的强关联体系。

图7  放射性核素电子结构理论

1. 8. 基于中子与同步辐射的先进表征技术研发

团队基于散裂中子源、同步辐射等国家重大科学基础设施，拓展多技术联用、多尺度表征与多模态分析方法在核能核电、航空航天、清洁能源等领域中关键结构与功能材料中的应用；利用中子与X射线衍射、散射、成像等技术揭示复杂环境下结构金属材料的组织演化规律与服役性能之间的构效关系。依托深圳综合粒子设施研究院，设计规划放射性核材料专用硬X射线装置，攻克极端复杂多环境模拟装置的小型化、模块化、光源化等技术难题，研发适用于先进光源的高温、高压、复杂应力等原位装置。

图8 基于中子与同步辐射的全流程多模态表征技术研发

1. 9. 铅铋快堆结构材料服役性能评价

针对第四代铅铋快堆材料难题，研发实验室铅铋环境模拟装置，并开展结构材料选型与近工况服役性能评价。利用先进表征技术揭示核用结构金属材料全流程过程中的多尺度组织演化规律，重点针对金属材料内部团簇结构在“制备-加工-服役-失效”全生命周期中的遗传与调控机制；优化制备加工工艺、预测服役安全与寿命。

图9 铅铋快堆用金属结构材料全流程及全周期性能评价

3. 承担的科研任务

1. 国家自然科学基金面上项目：强关联多金属中心锕系配合物和团簇的电子结构和化学成键（54万）
2. 国自然NSAF联合基金：结构材料快中子驱动的氚“超渗透”效应及其定量模型研究（49万）
3. 国家自然科学基金面上项目：IN718合金应力诱导强化相变体选择效应的多尺度研究（54万）
4. 国家科技部重点研发项目子课题：EUV在波长掩模检测技术研究（125万）
5. ZF预研-核技术：“XXX安全特性研究”（36万）
6. ZF预研-重点实验室基金：“多物理场下结构材料三维氚氦行为特性数值方法研究”（30万）
7. ZF预研-重点实验室基金：“基于同步辐射技术的含钋（碲替代）气溶胶形成机制与扩散、沉积物性研究”（36万）
8. KGJ-基础科研：“热循环吸附氚XXX研究”（40万）
9. 广东省重点研发项目子课题：一体化小型铅铋快堆关键技术研究及实验验证-子课题3.4 Po迁移理论与仿真技术（50万）
10. 广东省重点研发项目子课题：一体化小型铅铋快堆关键技术研究及实验验证-子课题2.3铅铋环境腐蚀机理（50万）
11. 横向项目：新型堆化学参数分析—系统设备内氚化学行为研究（225万）
12. 横向项目：“XXX核素化学形态与分布特性研究”（692万）
13. 横向项目：“XXX辐射源项行为研究”（76万）
14. 横向项目：“铅铋堆辐射源项迁移机理及行为研究”（83万）
15. 横向项目：“铅铋堆运行及换料放射性释放行为研究”（64万）
16. 横向项目：正常运行工况下燃料包壳破口内外碘、铯核素形态计算研究服务合同（50万）